人工湿地去除水环境微塑料研究进展

梁津铭，李杰，王亚娥

(兰州交通大学 环境与市政工程学院 ，甘肃 兰州 730070)

微塑料(microplastics，MPs)一词最早由Thompson在2009年提出，指粒径小于 5 mm的塑料纤维、碎片、颗粒[1]。目前已经广泛存在于水体、土壤中，由于其体积小、难降解，可在空气、水中长距离运输，易被生物摄入，对环境及人体健康造成威胁。如何将微塑料从淡水环境中去除，降低其对生态环境的威胁成为了目前的研究热点。传统方法主要是通过污水处理厂的二级、三级处理，通过混凝、沉淀及吸附等工艺实现微塑料的去除，这些方法对于一些分散较广的非点源微塑料污染如农业废弃物、生活塑料垃圾等并不适用。人工湿地作为一种生态友好型的分散污水处理技术目前被广泛应用于生活污水的处理，但目前针对人工湿地去除微塑料的相关研究较少。本文在大量相关文献的基础上，汇总国内外相关研究，为人工湿地去除微塑料提供参考，并对未来的研究提出展望。

微塑料在水环境中大量存在，其毒性和生态风险受到了大量学者的关注，目前的研究多集中于海洋环境中的微塑料污染，而针对与人类生活更为密切的淡水环境微塑料的相关研究较少。淡水环境中微塑料主要来源是人类的生产生活，如轮胎磨损产生的橡胶颗粒、农业生产使用的废旧地膜以及工业生产或淡水渔业使用的塑料制品，还有未经处理的垃圾渗滤液等，这些微塑料随雨水径流分别汇入海洋和淡水环境中造成污染[2]。目前在淡水环境中监测到的微塑料主要类型有聚乙烯 (PE) 、聚丙烯 (PP) 、聚苯乙烯( PS) 、聚氯乙烯(PVC) 、聚对苯二甲酸乙二醇酯( PET)和聚苯乙烯泡沫(EPS)，主要是因为这几种塑料在生产生活中使用较广泛[3-4]。微塑料在淡水环境中的生态风险主要体现在四个方面：一是微塑料的生物毒性，由于微塑料体积小，比表面积大，易被生物吞食和吸附，造成生物的消化道堵塞并且降低藻类的光合作用效率，导致藻类生长受到抑制，微塑料所浸出的增塑剂等化学物质又会进一步对生物造成毒理效应[5]，微塑料还会随着食物链的传递进入人体内穿透肺深部后使得呼吸系统易出现症状，增加癌症发病率[6]；
二是微塑料对淡水环境质量的影响，微塑料较大的比表面积会使其更容易吸附各种疏水有机物，如多氯联苯(PCBs)、多环芳香烃(PAHs)等物质，疏水有机物的亲脂性使微塑料难以在水中分解，导致水体污染[7]。微塑料中包含的多溴联苯醚、壬基酚以及二氯苯氧氯酚(三氯生)等添加剂在生物或非生物降解作用下会释放到水体中，影响水环境质量[8]；
三是微塑料的复合毒性，多位学者认为微塑料可以改变水环境中重金属(HMs)、PAHs 和PCBs 的生物有效性[9-11]，微塑料还会抑制代谢酶的效能进而削弱 PAHs 的代谢转化，使得PAHs在体内积累水平增高[12]，相关研究认为微塑料对药物及个人护理品(PPCPs)和多溴联苯醚(PBDEs)等新型污染物的吸附会对其迁移、转化和生态毒理效应等产生影响[13-14]；
四是微塑料对生态系统功能的影响，微塑料由于其自身特性，可以成为多种细菌的运输载体，将细菌传递到新的环境中，对生态系统造成威胁，微塑料还会对微生物的生态功能造成影响，进而破坏生态系统的结构与功能，Selly等认为聚氨酯泡沫( PUF) 和聚乳酸( PLA) 微塑料会促进硝化与反硝化过程，聚氯乙烯(PVC)会抑制了这两个过程，微塑料的存在破坏了滨海沉积物中的微生物群落的组成和氮循环过程[15]，Zhang等发现聚氯乙烯微塑料(PVC) 会显著抑制对厌氧颗粒污泥的COD 去除率，并导致甲烷产量下降和短链脂肪酸积累增加[16]。

目前对淡水环境中微塑料污染研究相较于海洋微塑料污染仍处于起步阶段，相关研究多在实验室中进行，对微塑料在淡水环境中的赋存及迁移转化研究较少。未来的研究应关注微塑料与新型污染物间复合污染以及微塑料在真实环境中的生态毒理性特征。

针对微塑料的污染现状及环境效应的相关研究较多，淡水环境中微塑料去除的研究仍处于起步阶段。吴君怡等对国内外给、污水厂对微塑料去除效果进行研究后的结果表明，二级以上污水处理工艺对微塑料的总去除率可达 90% 以上，国内二级以上污水处理工艺对微塑料的总去除率为 53.6% ～99.5%。格栅拦截、表层刮渣、沉淀、过滤等工艺可以实现微塑料的有效去除，在给水厂中，沉淀、气浮和混凝工艺在纤维状微塑料去除方面起重要作用[17]。但传统的去除工艺在应用过程中存在着一定的问题，一是这些工艺多集中于城市污水处理厂，在农村地区非点源微塑料污染的去除方面存在欠缺，而农村地区往往更靠近城市水源地，微塑料污染带来的环境风险更大；
二是传统工艺中的机械搅拌、曝气等过程可能会对微塑料具有碎化作用，进而产生更多粒径低于检测值的微塑料，加大对微塑料去除的难度和成本[17]。

2.1 预处理及一级处理

预处理一般指通过格栅、沉砂池等工艺对微塑料进行初步去除，预处理对微塑料的去除率可达到30%～60%。一级处理是通过初沉池(澄清池)对微塑料进行去除，可以去除45%～75%的微塑料[18-19]，格栅拦截由于孔隙较大，因此对微塑料去除效果一般，澄清池主要是将漂浮的微塑料表面进行脱脂后进行处理，由于微塑料本质是固体悬浮物，部分微塑料还会附着在污水中的其他悬浮物上，因此，沉淀工艺有较好的微塑料去除效果。

2.2 二级处理

二级处理作为污水处理厂的核心工艺，是通过活性污泥、生物膜以及二次沉淀池对微塑料进行进一步的去除。絮凝状的污泥可以聚集微塑料，在二沉池中通过沉降进行去除，纤维状的微塑料更易被污泥截留得到更高的去除率。通过添加絮凝剂可以进一步提高微塑料的去除率，Ma等的研究认为铝盐混凝剂比铁盐混凝剂的效果更佳拥有更好地微塑料去除效果[20]。

2.3 三级处理

污水处理厂的三级处理主要通过快速砂滤、膜生物反应器、臭氧氧化、气浮等工艺进一步去除污水中的微塑料，现有的研究表明，三级处理对颗粒状的微塑料去除效果较好。

微塑料作为一种难降解的污染物，目前尚未有针对其开发的去除工艺，主要还是依靠传统的污水处理工艺进行去除。化学及生物作用很难将其降解。以混凝、沉淀及过滤为主的工艺在实践和研究中取得了较好的去除效果，主要原因是因为微塑料的特性与悬浮物相类似。但目前污水厂常用的二级处理工艺中所使用的曝气装置会使得微塑料进一步碎化进而影响后续的处理效果，加大处理难度，PAC、PAM等混凝剂的添加可能会造成二次污染。并且目前的微塑料去除主要以污水处理厂为主，针对农村地区分散污水中微塑料去除的研究较少[21]。针对微塑料在淡水环境中的去除应当寻找一种不造成二次污染且适合分散污水处理的工艺。

人工湿地是一种已被广泛实践证明具有成本低、效果好、适宜于分散污水处理，通过模拟自然湿地的原理并加以人工强化的污水处理系统，主要通过沉淀、过滤、吸附、离子交换、植物吸收、微生物转化与降解、沉淀析出和泥炭加积等作用去除污染物，人工湿地对悬浮物(SS)较高的去除率为人工湿地去除微塑料提供了可能性[22]。

Wei等的研究认为人工湿地在微塑料的去除中扮演着非常重要的角色，在使用潜流人工湿地作为二级处理时，对微塑料的去除率最高可达100%，平均去除率为52.4%[23]。湿地内部厌氧-好氧交替的环境以及基质的吸附、微生物和湿地动物的降解都有利于微塑料在湿地中的去除。相比于传统工艺，人工湿地处理微塑料的优势一是可以作为低成本的深度处理工艺，对污水厂尾水中的微塑料进行进一步去除；
二是人工湿地可以适应于水量较小的分散式污水处理[22]。

国内外现阶段针对人工湿地去除微塑料的研究仍处于起步阶段，在相关文献的基础上，从植物、基质和微生物以及湿地动物四个方面对人工湿地去除微塑料的可能性进行分析。

3.1 植物去除微塑料

人工湿地内的植物通过同化作用将N、P等营养物质吸收到体内转化为自身的营养物质对污水进行净化，同时，植物根系及其所释放的氧气和分泌物(有机酸、植物营养素、螯合素等)为微生物生长提供了附着载体和营养物质。目前针对人工湿地植物去除微塑料的研究较少，当微塑料通过湿地时，挺水植物的茎叶可以过滤较大粒径的颗粒，小粒径的颗粒可以附着在水生植物体表或水底各种基质表面的微型生物群落上；
植物还可以通过降低水流速度，使得较大尺寸的微塑料颗粒得以沉降；
根部分泌物中的单宁酸、没食子酸、植物营养素和植物螯合素等已被证明可以参与重金属的循环与去除[24]，这些植物根系分泌物能否通过改变微塑料的理化性质以提供更好的去除效果目前尚缺乏相关研究证明。

3.2 基质去除微塑料

基质是人工湿地去除污染物关键部分，基质对进入湿地的污水起到过滤、吸附的作用。附着在基质表面上的微生物群落通过分泌胞外聚合物(EPS)可以提高对微塑料的吸附效果，微塑料被附着在生物膜上随膜的脱落完成去除过程。比表面积大、孔隙率小的填料在为微生物提供更多的附着位点同时还可以吸附更多的微塑料，Wei等通过研究证明孔隙率较小的基质拥有更好地微塑料去除效果，基质的直径和孔隙率与微塑料的去除密切相关[23]。由于微塑料表面吸附新型污染物可能会导致其理化性质的改变，在建设人工湿地时可根据微塑料及其表面吸附的性质而选择可以与微塑料发生离子交换和氧化还原等反应的基质以提高对微塑料的去除效果。徐丰果等发现基质中如果含Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)较多时，二者可以通过溶解和吸水发生水解，在水解过程中发生聚合反应，生成多种络合物，这些络合物通过点中和、吸附等作用凝固沉淀[25]，这种沉淀作用有利于微塑料在基质中的去除。马玉萍等认为含铁基质中的三价铁氧化物在沉积，迁移过程中产生的亚铁离子可与污水中的磷酸盐离子形成羟基络合物，这些羟基络合物可以通过吸附架桥等作用增强其对多种污染物的去除效果[26]。

3.3 微生物降解微塑料

一般认为人工湿地中的微生物以细菌、放线菌和真菌为主，其中细菌数量最多，细菌中的优势菌群一般是具有脱氮功能的氨化细菌、硝化细菌和反硝化细菌。现有的研究表明，尽管微塑料在环境中具有一定的抗降解能力，但仍有一些微生物可对微塑料进行降解去除[27]。微生物降解微塑料的原理是通过附着在微塑料表面的微生物在微塑料的碳链上加入可以被微生物结合和降解的官能团或是通过胞外酶解离微塑料聚合物的长碳链后再通过生物分泌的各种酶将微塑料分解为分子量低的单体后被胞内酶进一步代谢降解[28]。Yuan和Sánchez等发现真菌其菌丝可以更牢固的附着在微塑料的表面并且可以促进微塑料中羰基、羧基和酯基等化学键的形成，进而降低微塑料的疏水性，取得对微塑料更好的降解效果[27,29]。但单一菌种对微塑料的去除作用有限，多种真菌和细菌组成的混合菌群具有更好的微塑料降解效果，人工湿地内部厌氧、好氧交替的环境是多种细菌和真菌共存的理想环境，湿地中常见的杆菌属或芽孢杆菌属的细菌就可以通过分泌蛋白酶的方式对微塑料进行降解[30]。

微生物除了通过以上的方式降解微塑料外，由于微塑料较大的比表面积，其在湿地内部还可以为微生物提供生长代谢场所，以含碳物质为主的微塑料以及其自身吸附的一些有机物质还可以作为碳源被微生物吸收利用，进而实现微塑料的降解[31]。微生物之间的共代谢作用是否有助于降解微塑料目前缺乏相关的研究证明，目前针对微生物降解微塑料的研究多集中于聚乙烯的降解，微生物对其他微塑料是否具有类似的降解效果还需进一步研究。

3.4 动物降解微塑料

底栖动物也是湿地生态系统的重要组成部分之一，底栖动物通过摄食、爬行、筑穴等生物扰动作用可以改变沉积物的物理和化学性质，影响污染物归趋，使系统中颗粒物更易被分解利用，进而改变污染物的传质和去除，还可以通过影响微生物活性来提高湿地系统对污染物的去除效果。人工湿地中常见的底栖动物和一些大型无脊椎动物对微塑料都具有一定的降解效果。Amobony等已证明蚯蚓幼虫可以吞食并在体内微生物的作用下降解多种塑料聚合物[28]，Wang等通过实验证明大型无脊椎动物也可以摄入微塑料，具有去除人工湿地内微塑料的潜力[22]。

在湿地生态系统中存在的一些昆虫也可以通过采食塑料制品，并将这些物质作为碳源吸收利用，以实现微塑料的去除[32]，黄粉虫、大麦虫和蜡螟幼虫等多种昆虫已被证明具有采食、降解塑料的能力[33-34]，这些昆虫的肠道菌群中均存在着具有降解微塑料潜能的相关细菌。

3.5 存在的问题

虽然国内外已有多项研究证明人工湿地具有去除微塑料的潜力，部分湿地对微塑料去除率可以达到90%以上，但相关研究仍停留在实验室阶段，并且实验周期均较短，人工湿地对微塑料的去除是否具有可持续性还需要通过实践进一步进行验证。基质中吸附、沉淀的微塑料在长时间运行后是否存在着解吸释出造成二次污染的风险目前尚未有相关的研究证实。在湿地运行方面，目前尚未有微塑料造成人工湿地堵塞的相关报道，Wang等认为进入人工湿地系统内的微塑料仅占湿地总悬浮物负荷的0.2%，并不是造成湿地堵塞的主要原因[22]。

部分研究认为微塑料及其所吸附的新型污染物会微生物造成胁迫作用进而影响人工湿地内的氮循环过程，Ma等通过实验得出结论，1 mg/L和10 mg/L 的聚乙烯微塑料对参与反硝化作用的酶活性和电子传递系统活性均会产生负面影响，10 mg/L的聚乙烯微塑料还会显著抑制硝化酶的活性，同时，聚乙烯微塑料对氮转化相关基因的相对丰度也起抑制作用[35]。

微塑料对植物具有的潜在抑制作用可能会影响湿地的正常运行，亚微米级甚至微米级的塑料通过穿透植物的根系进入植物体内积累进而引起植物的活性氧应激反应；
微塑料在动物体内通过循环系统会诱发体内器官的氧化应激、炎症和代谢紊乱等反应进而影响生物的正常生理功能。但相关研究均在实验室条件下运行，所采用的微塑料浓度远高于实际进入湿地系统的浓度，因此，在实际应用的条件下，湿地内的生物是否会受到微塑料的胁迫仍需要进一步研究。

本文综述了微塑料在淡水环境中的环境风险以及其在城市污水处理厂中常见的去除方法和效果，并提出了将人工湿地作为去除分散式污水中微塑料的解决方法，从湿地植物、基质、微生物及动物多个方面分析了人工湿地去除微塑料的可能性和潜力，并讨论了人工湿地去除微塑料可能存在的问题。

未来人工湿地去除微塑料的研究可以着重于以下几个方面：(1)由于微塑料在湿地中的沉淀、吸附作用，长期运行时可能加速湿地的堵塞，为保证处理效果及延长湿地寿命，能否使用模块化湿地对微塑料进行去除，湿地堵塞后更换相应部分即可恢复湿地对微塑料及其他污染物的处理效果，能否通过在湿地中投加蚯蚓等底栖动物以提高人工湿地对微塑料的去除效果还需通过实验进行验证;(2)针对湿地内部降解微塑料微生物的研究目前仍处于起步阶段，后期若能从宏基因组层面对相关基因进行研究，揭示多种菌群之间通过协同作用去除微塑料的机理，并分离培养出微塑料高效降解菌可以进一步提高湿地对微塑料的去除效果;(3)微塑料对湿地系统中的硝化、反硝化细菌究竟起抑制还是促进作用目前尚未有明确结论，微塑料是否会抑制湿地中N、P等其他污染物的去除效果以及微塑料对湿地中微生物的毒性机制还需要进一步研究;(4)微塑料对湿地内的微生物和动植物的胁迫作用和相关毒理性研究所采用的微塑料浓度大多高于实际环境中的浓度，今后的研究应着眼于自然环境中的微塑料浓度对微生物及动植物的胁迫作用进行研究和讨论。

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