天然气水合物降压开采过程井周水合物的二次形成

马 超，秦绪文，孙金声，余 路，李胜利，王金堂，毛文静，边 航，陆 程

(1.南方海洋科学与工程广东省实验室(广州)，广东广州 511458；

2.广州海洋地质调查局天然气水合物勘查开发国家工程研究中心，广东广州511458；

3.中国石油大学(华东)石油工程学院，山东青岛 266580；

4.吉林大学建设工程学院，吉林长春 130061；

5.中国地质大学(北京)能源学院，北京 100083；

6.中国地质调查局油气资源调查中心，北京 100083)

天然气水合物是一种由气体和水在低温和高压环境下形成的类冰状物质，广泛存在于海底浅层沉积物及永久冻土层中。全球天然气水合物总有机碳含量约为传统化石能源总量的2倍，我国海域天然气水合物资源量约为800亿t油当量，是中国重要的潜在清洁油气接替资源[1-2]。2017年和2020年，中国地质调查局在南海神狐海域分别开展了2次天然气水合物试采，取得重要突破[3-4]。然而天然气水合物试采工程存在单井产量低、衰减快、开采范围小等问题，尽管海域天然气水合物试采取得了重要突破，但单井日产气量低，距商业化开采要求差距较大。天然气水合物降压分解产出气和水，经储层渗流至井筒被采出。储层内温度、压力分布受水合物相变、传热传质、节流膨胀等因素的影响[5]，气和水在储层渗流通道内可重新形成水合物，导致储层渗透率快速降低，极大阻碍了天然气水合物的持续降压分解和气体的快速产出，储层内水合物二次形成的时间多变、潜在分布范围较广、不断发生演化，难以实时监测，可导致日产气量的快速下降和周期性波动。因此天然气水合物的二次形成严重制约着天然气水合物的高效开发，是降压开采面临的关键科技难题。近年来大量试验模拟发现了降压分解过程中天然水合物的二次形成问题[6-12]。模拟水合物开采过程中出现局部温度上升以及产气口附近压力异常上升等情况，阻碍了降压分解。除试验尺度模拟外，在矿藏尺度的数值模拟中也发现了水合物的二次形成问题[13-17]。特别是发现井壁附近水合物的二次形成现象非常普遍，在压降作用下二次形成的水合物能够分解，但随开采的持续进行，井周反复发生水合物形成-分解-形成，导致气水产出速率呈周期性变化。天然气水合物降压分解过程中，在多因素作用下孔隙介质的局部位置可重新具备水合物形成的温度和压力条件，研究人员采用不同研究手段考察了影响水合物二次形成的因素[18-23]。降压开采过程中天然气水合物分解前沿将储层划分为已分解区和水合物区2个区域，水合物的二次形成主要发生在已分解区内，与已分解区内温度场和压力场分布特征密切相关。基于不同尺度的数值模拟结果认为[24-30]，水合物分解吸热能引起储层局部温度的下降，如果周围环境换热效率较低，将导致分解前沿附近水合物分解变慢、停止或二次形成，而产气渗流过程中的节流膨胀效应，导致储层长距离渗流通道的温度降低，促使气水运移至分解前沿与井壁之间的分解区域的特定位置，再次形成水合物。因此与水合物分解吸热相比节流膨胀效应是长程作用，在长距离气水渗流产出过程中，储层内流体的节流膨胀效应对水合物二次形成位置、时间等特征具有重要影响。然而，现有研究对水合物开采气水渗流过程中的节流膨胀特征缺乏认识，无法准确描述产气节流膨胀效应与水合物二次形成之间的关联。综上，大量试验和数值模拟从多角度验证了天然气水合物二次形成多变性，发现水合物二次形成受分解吸热、节流膨胀效应、储层传热、孔隙水盐度等多因素影响，然而现有工作多限于对水合物二次形成现象的描述，而对长距离气水渗流产出过程中的节流膨胀效应认识不足，难以定量描述储层温度场和压力场变化特征，因此不能预测储层内天然气水合物的二次形成。针对上述问题，笔者设计建造一套适用于模拟气体节流膨胀和冰、水合物二次形成的一维细管反应器(可模拟1～8 m不同长度)，通过分析水合物已分解区气液流动过程中温度、压力场变化规律，测定一定条件下冰、水合物二次形成的时间、形成位置和形成量，考察不同储层温度、储层渗透率、水合物分解前缘位置、生产压差及进出口压力等条件对水合物及冰形成的影响，分析水合物和冰的形成及分布对产气量的影响。

1.1 试验装置

试验室模拟水合物降压开采中近井分解区域的气液渗流过程，需要使用较大尺度的试验装置，本文中主要利用自行设计的试验模拟平台开展试验模拟工作，整个试验装置[31]如图1所示。模型主体为一维水合物反应器，用于模拟开采过程中水合物分解前缘至井筒间的已分解区域，本试验平台工作原理为：将装填沉积物样品的一维长管反应器放置在循环水浴中，控制反应器温度为天然气水合物分解区储层温度，气体在进入反应器前经盘管段进行充分预冷并维持入口段压力稳定，模拟水合物分解前缘向井筒供给。调节回压阀降低反应器出口压力，气体在入口和出口压差作用下，在反应器沉积物内连续渗流，以此模拟水合物降压开采中的气体渗流过程。气体渗流过程中，压力逐渐降低，体积膨胀，发生连续的节流膨胀，当温度降至平衡温度时，分解区内水合物二次形成，若温度降至冰点，则形成冰。

图1 水合物分解区逆相变形成演化试验装置Fig.1 Sketch of formation-evolution experiment platform for inverse phase transition in hydrate dissociation zone

(1)一维反应长管长度为8 m，分为8段，每段1 m，用以模拟多孔介质模型，如图2所示，采用可拼接式设计，中间用法兰连接。模型管内径为25 mm，间隔0.25 m共设置了压力、温度传感器各33个，耐压15 MPa。温度传感器和压力传感器的误差范围分别为±0.06 ℃和±0.06 MPa。

图2 一个多孔介质模拟单元Fig.2 One single porous media model element

(2)气体注入单元为整个试验系统提供气源，为了实现连续稳定的供气，配备了气体增压泵、气源驱动部分(高压气瓶)、高压贮罐、压力调节器、高精度的流量控制器等部分组成。

(3)液体注入单元主要由恒速恒压泵以及活塞容器等部件组成。采用高精度恒速恒压注入泵，可使用计算机直接控制。活塞容器主要用于存储试验模拟水，用于配合恒流泵按一定气液比注入至模型中，从而形成天然气水合物。

(4)水浴恒温系统主要用于提供模型系统的恒温工作环境，如图3所示，主要由组合式可视化浴槽、低温恒温系统等组成。组合式可视化浴槽主要用于将模型系统安装在中低温浴槽中，通过制冷机组提供低温流体，浴槽采用组合式结构。

(5)其他模块还包括回压系统、气水计量系统及数据采集系统。

图3 水浴恒温系统Fig.3 Sketch of water bath constant temperature system

1.2 试验材料

试验中采用质量分数为3.5%的盐水及纯度为99.9%的甲烷为注入相，水浴恒温装置采用自来水，模拟储层分别采用粒径为0.178、0.098和0.045 mm的石英砂样品。

1.3 试验流程

(1)装填准备，对筛完的石英砂样品进行洗净、烘干、揉碎，分批装入长管，使用压样机压实。

(2)包裹保温材料，给模型长管包裹保温材料是本试验重要的环节。由于长管模型材料为不锈钢，其导热性能好，试验过程中受节流膨胀效应产生的降温效应将很快被环境温度抵消，严重影响试验数据结果。试验中采取给反应器外壁包裹保温材料的方法，起到隔水保温的效果。

(3)测试气密性，向长管内注入10 MPa气体，24 h内压力变化小于0.1 MPa，则气密性良好。

(4)测量孔隙度及渗透率，测完密封性后，长管抽真空，入口段缓慢注水1 mL/min。当长管压力增至0.1 MPa，记录注入水体积，即为样品孔隙度。采用恒流注水，测量样品渗透率。

(5)打开进气单元的阀门缓慢注入甲烷气，直至出口端不再出水时停止，记录驱出水体积，计算样品初始含水饱和度。

(6)打开水浴装置，等待长管所有温度传感器示数降至设定温度。

(7)开始注气，调节减压阀使进口端压力足够且恒定，随时观察有无漏气情况发生，同时实时记录压力和温度变化。

(8)整理数据。

水合物开发普遍采用降压方式，开采过程中压降不断向远井处扩散，近井水合物稳定状态被破坏，形成仅存气相和液相的水合物分解区。水合物分解区边缘为水合物分解前缘，水合物分解前缘的推进速度通常低于压降扩散速度，所以试验中设置的分解前缘压力可低于常规水合物原始储层压力。试验中设置分解前缘压力为7 MPa，储层分解区环境温度10 ℃，对应水合物平衡压力约为7.2 MPa。

表1 储层水合物二次形成模拟试验参数

试验共进行7组，基本试验参数如表1所示。设置不同长管长度模拟开采过程中不同时间下的分解前缘位置，分别为3、5和8 m(第1、2、3组)；
利用背压阀模拟不同生产压差，分别为3、5和7 MPa(第4、2、5组)；
装填压实不同粒径石英砂，模拟不同储层渗透率(第2、6、7组)。水合物开采中压力前缘通常扩散速度大于水合物分解前缘推进速度，所以入口压力设置小于常规水合物原始储层压力。利用水浴装置模拟不同储层水合物藏分解区温度，由于水合物分解为吸热反应，分解区温度通常低于水合物藏原始温度，试验中设置为10 ℃。通过以上试验结果，综合分析水合物开采过程中分解区储层温度压力演化过程、水合物及冰的形成规律。

2.1 不同分解前缘位置

2.1.1 分解前缘距井口3 m

图4为组装3 m长多孔介质模型模拟分解前缘距井口3 m时测量得到的温度、压力随时间演化情况。可以看出，由于气体节流膨胀效应，储层温度(尤其是近井储层)下降明显。经过360 min的连续试验，近井温度于初始10 ℃降至-4 ℃。

图4 第1组试验测量的温度和压力分布随时间演化Fig.4 Evolution of temperature and pressure distribution over time in the first experiment

参考Sloan[1]提出的水合物相平衡公式来计算判别水合物稳定区范围。图5为压力分布及水合物稳定区扩展过程。第1组试验模拟了距离井口3 m处的分解前缘，压差5 MPa，压力梯度大，气体流速高，气体节流膨胀效应显著，20 min时水合物稳定区推进至距出口2.5 m处，40 min时距出口1.25 m处，140 min后水合物稳定区已基本覆盖多孔介质模型，其中近出口处由于压力低，未能进入水合物稳定区。

对比图5中20和140 min压力分布曲线可发现，20 min后距出口0.25～2 m段，压力有明显上升，0.25 m处压力由2.71抬升至3.19 MPa，这是由于80 min后出口处温度逐渐降至冰点(图4)，出口段绝对渗透率下降，压力梯度增至4.76 MPa/m，气体流速增大，节流膨胀效应增强，出口段温度快速下降。

同时可以看出，在160 min前，相较于0～1.5 m段温度的快速下降，距出口1.5～2.25 m处温度变化幅度不大。分析可知，由于气体节流膨胀效应导致该区域温度下降，在压力梯度较小的情况下进入水合物稳定区。水合物形成为放热反应，各处温度均有不同程度上升，但240 min后1.5～2.25 m段储层内水相逐渐耗尽，水合物形成停止，所以温度开始下降。

图5 第1组试验测量的压力分布及水合物稳定区扩展过程Fig.5 Pressure distribution and expansion of hydrate stability zone in the first experiment

试验过程中出水量很小，可忽略，所以可根据压差建立后进出口气量差估算水合物含量及饱和度。模型容积为1.472 × 10-3m3，试验中进出口气量及水合物形成量变化如图6所示。可以看出，60 min前水合物含量增长缓慢，这是因为整个储层温度下降幅度不大，水合物稳定区范围较小；
60～140 min内水合物含量增长迅速；
140 min后增长速度放缓。这是由于上述1.5～2.25 m段储层内水相逐渐耗尽，水合物形成停止造成的。在360 min的试验过程中，估算累积形成水合物0.147×10-3m3，多孔介质孔隙度为0.314，水合物稳定区水合物平均饱和度为35.2%，高于初始含水饱和度30.6%，这意味着第1组试验中水合物生长势必挤占含气通道，降低储层绝对渗透率及气相渗透率，根据气体流量测量得到出口产气量不断下降，由最高10.5 L/min降至试验结束时的6.2 L/min。分析认为这种大幅下降的趋势并非完全归结为水合物二次形成，近井低温引发冰的生成对储层绝对渗透率的影响更大。

图6 第1组试验测量的进出口气量及水合物含量变化Fig.6 Inlet/outlet flow and hydrate formation state in the first experiment

2.1.2 分解前缘距井口5 m

第2组试验模拟分解前缘距井口5 m的情形，压力设置与第1组相同，图7为储层温度、压力时间演化图。可以看出0～180 min内压力分布稳定，压力稳定后，储层温度不断下降，越靠近出口温度下降幅度越大，至试验结束出口段温度下降至-3 ℃。

图7 第2组试验测量的温度和压力分布随时间演化Fig.7 Evolution of temperature and pressure distribution over time in the second experiment

图8为第2组试验0～180 min内储层压力与平衡压力分布变化情况。可以看出，入口段由于压力较高，很快进入水合物稳定区域，随着试验进行，平衡压力分布曲线逐渐趋近于压力分布曲线，至60、120 min时，水合物稳定区域前缘扩展至距出口3.75和1.5 m处，扩展速度远低于第1组试验，也体现在了平衡压力曲线回落速度慢。与第1组相同，出口端由于压力低，温度始终未能满足水合物稳定条件。

图8 第2组试验测量的压力分布及水合物稳定区扩展过程Fig.8 Pressure distribution and expansion of hydrate stability zone in the second experiment

180 min后，由于近井温度已下降至0 ℃，满足冰相形成条件，出口段冰饱和度逐渐增大，近井段绝对渗透率下降，压力梯度逐渐增大。根据图9中180 min后压力分布变化显示，模型内整体压力抬升，0 ～ 0.25 m段压力梯度由180 min的2 MPa/m增至300 min的4.08 MPa/m。压力梯度的陡增也增强了近井的节流膨胀效应，如图9所示，出口处温度在经历140 min的快速下降后，直至240 min几乎不再继续下降，保持在约0 ℃，而240 min后继续快速下降，分析由于出口处冰饱和度增加，压力梯度增加，气体节流膨胀加剧。除出口段，其余测点位置温度由于水合物形成放热，均有小幅回升。

图9 第2组试验180 min后储层压力演化Fig.9 Evolution of pressure after 180 min in the second experiment

第2组试验中进出口气量及水合物形成量变化如图10所示，60 min后长管内水合物开始快速形成，与第1组试验不同，水合物含量增长速度比较稳定，在孔隙度为0.305的情形下，截至360 min，水合物含量为0.108×10-3m3，估算水合物稳定区域平均水合物饱和度为15.4%，低于第2组试验原始含水饱和度31.7%，因此可以判定水合物形成对气体通道无实质影响，60～240 min水合物形成时间段，产气速率并未有明显下降，240 min后产气速率下降是由于出口端冰形成。

图10 第2组试验测量的进出口气量及水合物含量变化Fig.10 Inlet/outlet flow and hydrate formation state in the second experiment

2.1.3 分解前缘距井口8 m

第3组试验模拟分解前缘距井口8 m的情形，压力设置与前两组相同，图11为模型内温度、压力分布随时间演化。相较于前缘距井口3和5 m情形，8 m距离时温度下降程度大幅降低，6 h后出口温度仅降至约1 ℃，在试验过程中长管内的压力分布也基本稳定。

图12为第3组试验中压力分布情况及水合物稳定区扩展过程。可以看出，前缘距井口8 m情况下，水合物稳定区扩展速度显著放慢，60 min时储层入口出现水合物稳定区域，到第180 min时，稳定区前缘扩展至距出口5 m处。180 min后靠近出口区域温度下降速度加快，前缘推进速度加快，截至360 min，前缘位置扩展至距出口0.75 m处。

第3组试验中进出口气量及水合物形成量变化如图13所示。在孔隙度为0.328的条件下，180 min后水合物形成速率加快，360 min内储层中预估共形成水合物0.042 7×10-3m3，水合物稳定区内平均水合物饱和度为3.7%，远低于前两组试验。

图11 第3组试验测量的温度和压力分布随时间演化Fig.11 Evolution of temperature and pressure distribution over time in the third experiment

图12 第3组试验测量的压力分布及水合物稳定区扩展过程Fig.12 Pressure distribution and expansion of hydrate stability zone in the third experiment

图13 第3组试验测量的进出口气量及水合物含量变化情况Fig.13 Inlet/outlet flow and hydrate formation state in the third experiment

2.2 不同生产压差

通过设置不同出口压力，研究不同生产压差对储层温度、压力及水合物二次形成影响，选取第2组(压差5 MPa)、第4组(压差3 MPa)及第5组(压差7 MPa)试验数据，并依据前文方法预测不同时间下水合物稳定区域范围。如图14所示，进出口压差3 MPa时，出口温度360 min内仅降至4.3 ℃，远低于压差7 MPa时的-14.8 ℃。且在试验前期压差3 MPa时，水合物稳定区扩展速度远慢于5和7 MPa情形。120 min时第4组试验水合物稳定域前缘仅推进至距出口1.75 m处，大幅慢于第2组的3.25 m和第5组(7 MPa)的3.75 m，但对于最终水合物稳定域范围，压差越小，范围反而越大。分析原因在于，在入口压力相同情况下，压差越大出口压力越小，出口形成水合物所需平衡温度越低。

图14 不同压差试验条件下温度分布及水合物稳定区演化过程Fig.14 Temperature distribution and evolution of hydrate stability zone under different press difference condition

图15为不同进出口压差下产气速率与累产气量变化图。可以看出，高压差(7 MPa)产气速率有明显下降，出口气量由峰值7.6 L/min下降至6.25 L/min，低压差(3 MPa)产气速率无明显变化，稳定在4.5 L/min。图16为不同压差下水合物形成量随时间变化曲线，其中压差7 MPa时水合物形成速率高，最终水合物量为0.118×10-3m3，水合物饱和度估算为18.5%，低于初始含水饱和度29.4%，产量急剧下降的原因源于出口低温带形成冰，降低储层渗透率。压差3 MPa时，尽管水合物稳定带范围大于高压差情况，但水合物形成量远低于上述高压差情况，试验结束时仅形成0.022×10-3m3，饱和度约为2.9%，饱和度低且对产气量无明显影响，这也说明开采中采用低压差生产，水合物二次形成对生产影响较小。

图15 不同压差试验条件下产气对比Fig.15 Comparison of gas production under different press difference condition

图16 不同压差试验条件下水合物形成对比Fig.16 Comparison of hydrate formation under different press difference condition

2.3 不同储层渗透率

通过制备不同渗透率样品，研究不同渗透率对储层温度、压力及水合物二次形成影响，选取第2组(98.3×10-3μm2)、第6组(48.2×10-3μm2)及第7组(11.2×10-3μm2)组试验数据，并依据前文方法预测不同时间下水合物稳定区域范围。

图17为不同渗透率情况下储层温度演化及水合物稳定区域扩展情况。可以看出，储层渗透率越低，储层温度下降幅度越小，渗透率为11.2×10-3μm2时，出口温度仅降至7.2 ℃，远高于该处平衡温度，且预测的水合物稳定带远小于高渗透率储层，仅入口处0.5 m范围内满足水合物形成条件。

图17 不同渗透率试验条件下温度分布及水合物稳定区演化过程Fig.17 Temperature distribution and evolution of hydrate stability zone under different permeability condition

(1)水合物二次形成可以分为2种情况，第2种单独出现在已完全分解区域，影响气水相渗，阻碍压差的扩散，第2种形成在水合物分解区域，与水合物分解交替出现，造成水合物前缘推进缓慢。

(2)采用强降压方式开采水合物藏，水合物分解形成的低温区域内，大量水合物分解气体在大生产压差驱替下形成剧烈的节流膨胀效应，造成储层温度进一步下降。

(3)水合物分解前缘越靠近井筒，即开井生产时间越短、压差越大，降温效果越强，会在近井形成较高饱和度水合物及井壁四周形成冰，迅速降低气相流动通道，严重影响初期水合物分解、产气速率。在小压差开采条件下井周一般不会出现水合物二次形成，随着生产持续，分解前缘逐渐远离井筒，压力梯度降低，近井气体节流膨胀效应减轻，尽管温度压力条件仍会左移至相平衡曲线上面，但水合物二次形成量小，考虑到水合物二次形成区域较大，实际生产中会影响水合物分解前缘前部分解区内水合物分解速度。

(4)大压差开采条件下水合物分解前缘水合物二次形成量大，但延伸范围却比小压差条件更小，小压差水合物二次形成区域延伸至井筒。分别对应着2种不同的生产不利因素：第1种小压差情况下分解气供给小，造成分解前缘前部水合物二次形成区域范围大，即水合物-水-气三相区域延伸范围长，可能造成近井水合物始终无法完全分解；
第2种大压差情况，储层温度下降程度大，尽管因为低压力，井壁附近水合物可分解完全，但分解区内水合物二次形成量大，造成开采效率大幅下降。因此抑制近井范围内水合物二次生成并建立高效渗流通道是保障水合物高效稳产的重要因素。

(5)低渗透水合物储层气体流速低，气体节流膨胀效应减弱，对储层温度伤害低，水合物二次形成带窄，说明低渗透水合物储层开采过程中水合物分解区域窄，但渗透率低带来产能不足的困扰，建立储层疏通通道，延伸水合物分解前缘是提高产能和避免开采过程中水合物二次形成的方法之一。

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